La acción comienza en Barcelona, durante unas fiestas públicas con cañas y toros, cuando Leonida comparece ante el rey disfrazada con la librea de su hermano, el conde, para denunciar a Cardón. Explica que Cardón le había dado palabra de matrimonio y, al mismo tiempo, mantenía igual compromiso con Raimunda, hija del humilde Guidón Gascanes. Leonida, aprovechando la ausencia de su hermano en Flandes y el gran parecido entre ambos, se vistió como él para comprobar por sí misma el engaño y sorprendió a Cardón cortejando a Raimunda. Ante el rey, Cardón reconoce su culpa; Guidón reclama que la pobreza no prive a su hija de honra; y se descubre finalmente que Raimunda está embarazada. La reina favorece que Cardón se case con Raimunda para reparar el daño, mientras Leonida queda apartada y, aunque se le ofrece otro posible enlace, sale profundamente agraviada. Cardón y Raimunda son desterrados por un mes por haberse casado sin licencia regia, y la primera jornada deja planteado el resentimiento de Leonida, que considera rota la palabra nobiliaria y deshecha su honra amorosa.
En el camino del destierro, por una sierra cercana a Marenzana, Raimunda entra en parto y Cardón busca auxilio entre montes y pastores. Leonida, fuera de sí por los celos, ha salido a los caminos con su criado Aristo y, en una escena que mezcla furor y desvarío, amenaza a mercaderes y aldeanos que hablan de cumplir palabras de casamiento, porque esa fidelidad de los humildes acrecienta su resentimiento contra el caballero que no la cumplió con ella. Cuando oye las quejas de Raimunda, descubre a Cardón junto a su esposa agonizante. Raimunda muere tras dar a luz, y Leonida, dominada por una mezcla de odio y deseo de venganza, obliga a Cardón a contemplar su poder sobre el recién nacido: entierra a Raimunda, anuncia que criará al niño y que luego se casará con Cardón para matarlo después, pero en el momento decisivo intenta colgar al infante y una voz angélica la detiene. El mensajero celestial declara que, gracias a las oraciones de sus mayores, ese niño está destinado a gran santidad y gloria para la tierra catalana y aragonesa. A partir de ahí, el texto hace un amplio salto temporal: se muestra al joven Ramón Nonato, criado entre pastores por Tirso tras haber sido recogido en el monte, amado por Paula y enfrentado a Alderán. El conde de Cardona desea a Paula, pero no quiere forzarla; la disputa amorosa descubre el origen de Ramón, tenido por hijo del difunto Cardón. Más tarde, cuando Paula acompaña al conde para ser supuestamente protegida, Ramón sospecha deshonra, rompe con ella y decide marchar a la guerra, hasta que una aparición alegórica de la Obediencia lo aparta de las armas y lo encamina a la nueva Orden de la Merced, donde entra como religioso por inspiración mariana.
La tercera parte desarrolla la vida religiosa y santidad de fray Ramón. Ya profeso mercedario, destaca por su obediencia, su celo por los cautivos y su parentesco con la casa de Cardona. Enviado a Fez y Marruecos para rescatar cristianos, lleva consigo dinero y el auxilio de fray Cerrato. Allí reaparece Paula, cautiva desde hace diez años, después de haber sido raptada en la costa cuando, enloquecida por seguir a Ramón, cayó en manos de Sinán y terminó en poder del rey de Marruecos. La obstinación de Paula en no renegar ni entregarse al rey se sostenía, según ella misma cuenta, por las apariciones de Ramón o de su imagen, que la exhortaban a perseverar. Cuando el rey promete hacer empalar al redentor para satisfacer la venganza de Paula, la reina Zara descubre la traición amorosa de su marido y manda encerrar de nuevo a la cautiva; después, movida por los celos, la hiere mortalmente. Paula se arrepiente, obtiene de fray Ramón la absolución antes de morir y queda presentada como salvada por su intercesión. Entretanto, las autoridades musulmanas encarcelan a fray Ramón por supuestas deudas y, para impedirle predicar, le horadan los labios y le ponen un candado; sin embargo, prosigue milagrosamente su predicación y fortalece a los cautivos. Rescatado al fin y reconocido por su fama, es elevado a cardenal en Roma. Cuando regresa a Barcelona, el rey Jaime lo recibe con gran reverencia, y fray Ramón, ya muy enfermo, se retira a morir en casa del conde. Antes de expirar encomienda la Orden y a su compañero, recibe de modo milagroso el Santísimo Sacramento traído del cielo y muere santamente. La obra concluye confirmando así el sentido del título: Ramón fue “santo sin nacer”, porque salió del vientre de su madre muerta, y “mártir sin morir”, porque padeció tormento por la fe sin consumar un martirio sangriento ordinario.